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據(jù)中國科學(xué)院微信公眾號9月5日消息，近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所團(tuán)隊等在光催化氫氣異裂領(lǐng)域取得新進(jìn)展，發(fā)展了光催化策略，實(shí)現(xiàn)了常溫氫氣異裂。

加氫反應(yīng)的重要性和現(xiàn)狀

加氫反應(yīng)是化學(xué)工業(yè)中的重要反應(yīng)之一，大約四分之一的化工反應(yīng)過程都涉及至少一步加氫反應(yīng)。加氫反應(yīng)的核心步驟之一是氫氣活化，包括均裂和異裂兩種機(jī)制。

其中，氫氣異裂產(chǎn)生極性的氫物種，具有反應(yīng)活性高、對極性官能團(tuán)選擇性加氫的特點(diǎn)，使得許多重要化工產(chǎn)品的生成速率提高并減少副反應(yīng)。

然而，氫氣異裂通常需要較高的溫度和壓力，消耗大量能源、增加安全風(fēng)險。如何在常溫條件下實(shí)現(xiàn)氫氣高效異裂成為科研人員探索的目標(biāo)。

突破驗證新理論

研究團(tuán)隊突破此前發(fā)展的光生電子和空穴“單獨(dú)”引發(fā)半反應(yīng)的光催化轉(zhuǎn)化方式，提出利用光生電子和空穴構(gòu)建空間鄰近正負(fù)電荷中心，通過電子-空穴對實(shí)現(xiàn)常溫條件下氫氣異裂。

研究團(tuán)隊以金/二氧化鈦（Au/TiO2）為模型催化劑，發(fā)現(xiàn)紫外光激發(fā)二氧化鈦（TiO2）后，產(chǎn)生的電子會遷移到金（Au）納米顆粒上并被其束縛。同時，Au納米顆粒和TiO2的界面存在Au-O-Ti組成的缺陷態(tài)，光生空穴會在界面處被捕獲。此時，空穴和電子分別在界面Au-O-Ti和金納米顆粒上，從而形成了空間鄰近的束縛態(tài)電子-空穴對。因此，當(dāng)束縛態(tài)電子-空穴對機(jī)制主導(dǎo)氫氣異裂時，Au/TiO2催化氫氣異裂的活性會隨著光強(qiáng)增強(qiáng)而線性增加。

▲提出的空間近鄰光生電子-空穴對的產(chǎn)生機(jī)制。（左）氫氣異裂活性（以H/D交換實(shí)驗的HD產(chǎn)生速率表示）與光強(qiáng)的關(guān)系。（右）

研究團(tuán)隊進(jìn)一步通過惰性的二氧化碳還原反應(yīng)驗證了這種光誘導(dǎo)氫氣異裂的優(yōu)勢。研究發(fā)現(xiàn)，在常溫條件下，產(chǎn)生的氫物種可以把惰性的二氧化碳全部轉(zhuǎn)化，產(chǎn)物只有乙烷。

通過串聯(lián)乙烷轉(zhuǎn)化為乙烯的裝置，可以把二氧化碳還原為乙烯。研究顯示，該催化體系能夠高效地將二氧化碳還原為乙烯，乙烯吸收率超過99%，催化劑可以穩(wěn)定運(yùn)行超過1500小時不失活。

▲常溫氫氣異裂示意圖

為加氫升級轉(zhuǎn)化提供新模式

該光催化氫氣異裂的方式可以拓展至金/氮摻雜氧化態(tài)（Au/N-TiO2）、金/氧化鈰（Au/CeO2）和金/釩酸鉍（Au/BiVO4）等光催化劑，還可以利用太陽光實(shí)現(xiàn)二氧化碳加氫制乙烷，選擇性達(dá)90%。

以氫氣和二氧化碳為原料，制備乙烷、乙烯等高附加值產(chǎn)品，能夠大幅降低傳統(tǒng)加氫過程的能耗，減少二氧化碳排放，助力碳資源優(yōu)化利用。

未來，研究團(tuán)隊將深入進(jìn)行反應(yīng)工藝研究，并以此為基礎(chǔ)，發(fā)展出光與光熱耦合的工業(yè)化技術(shù)路徑，為現(xiàn)代煤化工的升級轉(zhuǎn)型提供新模式。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1126/science.adq3445